Η Μονή του Αγίου Μάρκου βρίσκεται σε μία μαγευτική τοποθεσία στην κορυφή του όρους Πένθοδος, σε απόσταση 15 χιλιομέτρων δυτικά της πρωτεύουσας, με πανοραμική θέα στους λόφους που υψώνονται πετρώδεις κάτω από το δάσος με τα πεύκα, την πόλη που βρέχεται από το γαλάζιο Αιγαίο και τα αντικρινά μικρασιατικά παράλια. Η ιστορία του χάνεται στα βάθη των αιώνων.
Η θέση κοντά στην πόλη της Χίου και η φυσική οχυρή διαμόρφωση εξυπηρετούσαν φρουριακές ανάγκες από την αρχαιότητα.
Κατά τον Κ. Κανελλάκη βρέθηκαν αρχαίοι τάφοι και ευρήματα βυζαντινής εποχής. Ο Γ. Ζολώτας γράφει ότι το κάστρο επί του οχυρού βράχου είναι βυζαντινό, όπως φαίνεται από τα λείψανα περιβόλου με πύργους, τις δεξαμενές και το βαθύτατο φρέαρ, και ότι υπήρξε καταφύγιο και αμυντήριο της πόλης κατά τους μέσους χρόνους.
Μέχρι τη γενουατική εποχή η περιοχή ονομαζόταν Παληὰ χώρα και σε χάρτες της Χίου, αρχών του 15ου αιώνα, των Chr. Buondelmonti και H. M. Germani, σημειώνεται το φρούριο και αναγράφεται ότι εκεί ήταν κάποτε η παλαιά πρωτεύουσα της Χίου. Αναφορά σε ναό Αγίου Μάρκου κατά τον Ι. Ανδρεάδη υπάρχει από το 1700. Από το 1866 ασκήτευε στο χώρο ο μοναχός Παρθένιος και διέμεινε σε σπήλαιο στο παρακείμενο στη Σκήτη δάσος. Με τις προσπάθειές του και με τη συνδρομή ευλαβών Χριστιανών ανήγειρε το ναό που υπάρχει και σήμερα επ’ ονόματι του Αγίου Αποστόλου και Ευαγγελιστή Μάρκου, όπου κατά την παράδοση προϋπήρχε ερειπωμένος μικρός ναός.
Κατά τον Γρηγ. Φωτεινό καλλώπισε τον ναό, ανήγειρε κελιά για τους μοναχούς, ξενώνα για τους προσκυνητές, άνοιξε πηγάδι, καθάρισε τις δεξαμενές, φύτεψε δέντρα και αμπέλια, περιτείχισε το χώρο, και με την ασκητική ζωή του μαζί με τους μοναχούς που προσέρχονταν ακολουθούσαν τις θείες εντολές. Απεβίωσε το 1883 και ετάφη στο νάρθηκα. Τον διαδέχτηκε ο Γαβριήλ (†1934), ο οποίος μεγάλωσε το ναό με το παρεκκλήσιο του Αγίου Συμεών του Θεολόγου του Νέου, ανήγειρε τον Ναό του Αγίου Ιωάννου του Χρυσοστόμου έξω από τον περίβολο, μεγάλο ξενώνα, φρόντισε για το εργαστήριο αγιογραφίας, από το οποίο προήλθαν εικόνες εξαιρετικής τέχνης, και πλούτισε τη βιβλιοθήκη, που έγινε ονομαστή. Με την ασκητική αυστηρότητα της η Μονή αναδείχτηκε σε αξιόλογο θρησκευτικό και πνευματικό κέντρο της Χίου.
Κατά τον απελευθερωτικό αγώνα του 1912 οι μοναχοί Ιγνάτιος Παΐδας και Ησύχιος Ποδαράς προσέφεραν με κίνδυνο της ζωής τους πολύτιμες υπηρεσίες στον ελληνικό στρατό. Σημαντική ήταν η προσφορά της Μονής στην περίθαλψη μεγάλου αριθμού προσφύγων κατά τον πρώτο διωγμό του 1914 και κατά τη Μικρασιατική καταστροφή του 1922. Η ιερότητα του χώρου και η φήμη της Μονής προσελκύουν πολλούς προσκυνητές. Το μοναστηριακό συγκρότημα είναι εντυπωσιακό.
Περνώντας τη βαριά σιδερένια πόρτα και το ψηλό καμπαναριό, γύρω από τη φιλόξενη αυλή βρίσκονται η βιβλιοθήκη, το εργαστήριο ζωγραφικής, τα κελιά, οι χώροι που εξυπηρετούσαν τις ανάγκες των πολλών κάποτε μοναχών, προπάντων όμως ο ναός με τον τάφο του ιδρυτή Οσίου Παρθενίου στο νάρθηκα, το τέμπλο με την εικόνα του Αγίου Μάρκου του 1873, τα παρεκκλήσια, τα κειμήλια της Μονής και τις πολύτιμες προσφορές της αγάπης και της ευσέβειας των Χίων. Η Μονή ακολουθεί το Ιουλιανό, παλαιό ημερολόγιο.